飞秒脉冲与分子光激发动力学：以RbCs为例

我们以RbCs为模型体系，研究了无啁啾飞秒激光脉冲激发分子的动力学过程。这项研究的动机是优化一种双色方案，将振动激发态的超冷分子转移到其绝对基态。在该方案中，分子最初通过光缔合或磁缔合产生于接近第一解离阈值的束缚振动能级。我们在此分析了双色路径的第一步作为脉冲强度从低场区到高场区的函数。我们使用了两种不同的方法：一种是全局性的“波包”方法，另一种是受限的“逐能级”方法，后者将振动能级数目限制在一个小子集内。两种方法结果的比较使我们能够对高场区的复杂动力学获得定性的深入理解。我们特别强调了远离共振能级的重要而非平凡的作用，这些能级通过具有大Franck-Condon因子的“垂直”跃迁被绝热激发。我们还指出了由于较低电子态中存在准简并能级而导致的引人注目的激发阻塞现象。我们得出结论，利用飞秒脉冲进行选择性转移仅在低场区是可能的。最后，我们扩展了单脉冲分析，并研究了由低强度飞秒脉冲相干脉冲串诱导的布居转移。