38 nm XUV 激光脉冲辐照下甲烷团簇的爆炸动力学

我们研究了强飞秒 38 nm（32.6 eV）XUV 激光脉冲辐照下甲烷团簇的爆炸动力学。利用 Wiley-McLaren 型飞行时间谱仪测得的离子飞行时间谱揭示了未解离的分子 $\textrm{CH}_4^+$ 离子、因一个或多个 C-H 键断裂而缺失氢原子的碎片 $(\textrm{CH}_3^+, \textrm{CH}_2^+ \ \textrm{and}\ \textrm{CH}^+)$ 以及复合产物 $\textrm{CH}_5^+$。在飞行时间轨迹上还可观察到原子和分子氢离子 $(\textrm{H}^+ \textrm{and}\ \textrm{H}_2^+)$、碳离子以及更大的碳氢化合物如 $\textrm{C}_2 \textrm{H}_2^+$ 和 $\textrm{C}_2\textrm{H}_3^+$。未检测到双电荷母体离子 $(\textrm{CH}_4^{2+})$。飞行时间结果表明，总离子产额与相对离子产额强烈依赖于团簇尺寸。$\textrm{CH}^+_5$ 和 $\textrm{H}^+$ 的绝对产额随其他生成碎片的产额线性增长，直至团簇尺寸 $\langle\textrm{N}\rangle=70,000 \ \textrm{molecules}$，之后开始下降，而 $\textrm{CH}_n^+(n=1-4)$ 碎片的产额在该团簇尺寸下趋于平稳。$\textrm{H}^+$ 的行为可通过电子复合速率理解，该速率依赖于电子温度和团簇平均电荷。此外，$\textrm{CH}_5^+$ 的行为由膨胀纳米等离子体中 $\textrm{CH}_4^+$ 和 $\textrm{H}^+$ 经电子-离子复合的消耗所解释。