多相催化中吸附能的可解释数据驱动建模
机器学习
2024-12-05 v2 化学物理
摘要
机器学习（ML）在催化领域的日益普及激发了利用这些技术来增强催化剂设计的兴趣。我们的研究旨在通过将ML技术与可解释人工智能（XAI）相结合，弥合基于物理的研究与数据驱动方法之间的差距。具体来说，我们采用了两种XAI技术：事后XAI分析和符号回归。这些技术帮助我们揭示吸附能与吸附质-催化剂系统性质之间的相关性。利用Open Catalyst数据集（OC20）等大型数据集，我们采用了浅层ML技术和XAI方法的组合。我们的研究涉及使用多种浅层机器学习技术来预测吸附能，然后进行事后分析以了解特征重要性、特征间相关性以及各种特征值对吸附能预测的影响。事后分析表明，在我们的数据集中，吸附质性质比催化剂性质具有更大的影响。基于较高Shapley值的前五个特征是吸附质电负性、吸附质原子数、催化剂电负性、有效配位数和吸附质分子的原子序数之和。催化剂和吸附质电负性与吸附能预测之间存在正相关。此外，符号回归产生的结果与SHAP分析一致。它推导出一个数学关系，表明催化剂电负性的平方与吸附能成正比。这些一致的相关性类似于先前研究中基于物理的方程推导出的相关性。我们的工作建立了一个将ML技术与XAI相结合的稳健框架，利用OC20等大型数据集通过模型可解释性来增强催化剂设计。
引用
@article{arxiv.2405.20397,
title = {Explainable Data-driven Modeling of Adsorption Energy in Heterogeneous Catalysis},
author = {Tirtha Vinchurkar and Janghoon Ock and Amir Barati Farimani},
journal= {arXiv preprint arXiv:2405.20397},
year = {2024}
}