实验精确的图神经网络核心电子结合能预测
化学物理
2026-05-01 v1 计算物理
摘要
图神经网络架构在预测核心电子结合能方面具有优势，因为该能量依赖于局部键环境效应，消息传递层的数量定义了模型感受野的拓扑（键）半径。这提供了一种可解释的方式，将模型的体系结构与所考虑环境的局部性定义相联系。本文我们提出了一个用于预测有机分子中碳1s核心电子结合能的图神经网络模型。该模型在8637个碳原子（来自2116个含4至16个原子的分子）上进行多配置对密度泛函理论训练，并针对113种含3至45个原子的分子中的570个实验值进行评估。先前工作在训练数据水平的平均绝对误差为0.27 eV [J. Phys. Chem. A 2025, 129, 36, 8419-8431]，而本模型在实验评估误差为0.33 eV，具有良好的尺寸可迁移性。通过检查消息传递层数量对性能的影响，我们显示两种化学信息的原子结合能和环境电负性节点特征在图上进行归一化后，编码了分子特有的当时信息，并捕获了不可见场之外的超近邻环境效应。对45个原子的阿沃森坦因变构构式案例研究表明，该模型能够对复杂分子进行即时且精确的分析。最后，展示了该模型的E(3)等变性在非平衡几何（来自甲醇C-O键拉伸）上优于不变模型。软件和数据由开源AugerNet包提供，链接为https://doi.org/10.5281/zenodo.19689244。
引用
@article{arxiv.2604.27070,
title = {Experimentally Accurate Graph Neural Network Predictions of Core-Electron Binding Energies},
author = {Adam E. A. Fouda and Joshua Zhou and Rodrigo Ferreira and Patrick Phillips and Valay Agarawal and Bhavnesh Jangid and Jacob J. Wardzala and Rui Ding and Junhong Chen and Nicole Tebaldi and Phay J. Ho and Laura Gagliardi and Linda Young},
journal= {arXiv preprint arXiv:2604.27070},
year = {2026}
}