基于粗粒化分子动力学模拟解读芘标记脂质的激基缔合物形成

脂质双分子层中芘标记分子的激基缔合物形成动力学取决于约1-2 nm尺度上的分子运动。由激基缔合物光发射曲线的浓度依赖性，可推导出脂质自扩散系数的值。该技术在过去二十年中被广泛使用，与其他基于荧光探针追踪的方法相比，所得自扩散数值相当大。在大多数情况下，实验数据的解释依赖于扩散受限二维反应速率模型，或与二维晶格随机游走进行比较。我们的方法利用真实的分子动力学轨迹重新解释这些实验。基于已成熟的脂质分子动力学模拟粗粒化模型（Martini），我们展示了如何将模拟结果与激基缔合物形成的实验数据相关联。我们的流程具有普适性，适用于所有扩散受限动力学过程。我们方法的关键在于确定脂质粗粒化数值模型相对于真实情况的加速因子。我们发现扩散系数值显著减小，尤其在考虑叶间关联时。我们的工作并非指向偏离扩散受限机制，而是表明跨双分子层叶片的激基缔合物形成可能受到阻碍。