利用通用神经网络势函数在镧-氮-氢系统中搜索超导相的演化

最近，Grockowiak $\textit{et al.}$ 报道了基于氢化镧的三元或多元化合物中的“高温超导”[A. D. Grockowiak $\textit{et al.}$, Front. Electron. Mater. $\textbf{2}$, 837651 (2022)]。在本文中，我们探索了镧-氮-氢系统（La$_{x}$N$_{y}$H$_{1-x-y}$, $0 \leq x \leq 1$, $0 \leq y \leq 1$）在 20$\,$GP 压力下的热力学稳定相和超导相。我们利用基于密度泛函理论计算的演化构造方案，快速准确地构建了生成焓凸包，并通过通用神经网络势函数计算提取了稳定和中等亚稳化合物的候选物。凸包图显示，在 $\Delta H \leq 4.4$$\,$mRy/atom 区域内，有五十多种化合物呈现为稳定和中等亚稳相。特别是，这些化合物集中在连接 LaH 和 LaN 的 $x = 0.5$ 线上。我们发现，由于 LaH 的 N 掺杂，超导性逐渐增强，并且在 $y = 0.25$ 的 La$_2$NH 中超导临界温度 $T_{\rm c}$ 达到 8.77$\,$K。此外，我们预测，在本研究中预测的所有三元化合物中，亚稳态的 La$_2$NH$_2$ 表现出最高的 $T_{\rm c}$ 值，为 14.41$\,$K。这些结果表明，在 20$\,$GPa 下很难在含 N 的 La-H 化合物中获得高温超导。