角分辨光子能谱揭示 NiPS$_3$ 多体态证据

我们报告了 NiPS$_3$ 这种 Mott 绝缘体二维片刻化反磁材料的 $\mu$-ARPES 光谱。该物料通过各种两种子Spectroscopy 观察到强相关特征，如原子或原子-配体多极子以及自旋轨道缠结激发态，但在光谱中尚未观察到。我们的测量显示，价带边缘处有一个弱色散特征，该特征在 DFT+$U$ 计算中不存在，并在 Néel 相变中保持不变。经过严格检验和排除其他解释后，我们表明 NiS$_6$ 簇的精确对角化可产生混合 d$^7$ 和 d$^8\underline{L}$ 特征的低能最终态配置，其能量差与观察到的额外特征一致。这意味着 ARPES 直接访问 NiPS$_3$ 中的局部 Ni-S 多极子物理，从而揭示了超越均场理论的多体结构。我们的结果确认 NiPS$_3$ 是一种优异的模型平台，其中强相关、约化维度和共价金属-配体键共同塑造了两种和单个光谱，凸显了对二维量子材料需要真正的量子多体描述。