在消费级GPU上使用具有Laplace变换J/K核的收缩DAG实现EOM-CC激发态梯度和非绝热耦合

我们提出了方程运动耦合簇（EOM-CC）激发态梯度和态间非绝热耦合（NACMEs）在单个8 GB消费级GPU上的统一、内存受限的GPU实现。两者都构建于一个收缩有向无环图：EOM-CC弛豫是前向密度构建的逆向模式转置，而不是逐态重新推导；原子轨道直接Laplace变换$J/K$核，由跃迁密度使其非对称（$J^x(A,B)\neq J^x(B,A)$），解决了每个能量分母，无需四指标分子轨道张量；双侧Davidson方法从一次设备驻留的自旋纯求解中返回两个特征向量。该流程在小规模上进行了端到端验证：梯度和NACME在四种自旋多重度和全组态相互作用下与有限差分匹配，对于两个电子，精度优于$<\!10^{-12}$，激发态梯度与独立的\textsc{Psi4}代码在从\ce{H2O}到芳香族苯的范围内匹配到$\le\!4.6\times10^{-7}~E_h/a_0$。核和基态求解在8 GB内可处理发色团（$\le\!730$ AO），冻结自然轨道压缩使特征求解器能够在卡上执行叶绿素核心发色团\ce{Mg}-卟啉（def2-SVP，$439$ AO）的完整激发态梯度和$Q$--$B$ NACME。我们将该运行作为能力演示呈现——已执行且平移不变性达到机器零，但仅分段锚定，并通过在${\sim}10^{-2}~E_h/a_0$的直接收敛研究界定——而非收敛的光谱结果。经过验证的小规模能力和内存受限的实现是本文的贡献。