基于熵驱动的硼元素密度及其有效模型哈密顿量
材料科学
2025-02-11 v1
摘要
硼元素的独特电子缺失使其稳定结构 determination 充满挑战，导致其呈现多种形态。本文提出一种基于 grand canonical ensemble（正规族分布）理论的统计模型，纳入阛子规则（octet rule）以确定硼系统的电子密度。该无参数模型称为键合自由能（bonding free energy, BFE）模型，与第一性原理计算结果良好吻合，能准确预测总能量。对于硼氢簇，模型成功预测异构体能量、氢原子扩散路径以及近似硼氢簇的最佳电荷数。对于全硼簇，由于缺乏 B-H 键约束，电子脱离度和灵活性得以增强。BFE 模型系统性地解释了硼簇的几何结构和化学键合，揭示了电子密度的变化，阐明了其结构多样性。对于硼基石（borophene），BFE 模型预测其六边形空位分布受键合熵影响，均匀电子密度有助于稳定性。值得注意的是，模型预测含 1/6 空位浓度的硼基石具有更高稳定性，表现出长程周期性。因此，BFE 模型作为结构预测的实用准则，为硼基系统的稳定性和物理性质提供了必需见解。
引用
@article{arxiv.2412.18172,
title = {Entropy-driven electron density and effective model Hamiltonian for boron systems},
author = {Chang-Chun He and Shao-Gang Xu and Yu-Jun Zhao and Hu Xu and Xiao-Bao Yang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2412.18172},
year = {2025}
}