具有三组分镍配位新型价态有序镍酸盐中的涌现电子图景

基于金属氢化物拓扑化学还原工艺已在多种过渡金属氧化物体系中产生具有异常晶体结构与非平凡基态的新型热力学亚稳相。本文中，我们通过这种氧（脱）嵌插层方法合成了一种具有与三组分配位构型相关的有序镍价态的新型钐镍酸盐。该结构经四维扫描透射电子显微镜揭示化学式为Sm$_{9}$Ni$_{9}$O$_{22}$，源于{303}$_{\text{pc}}$有序顶氧空位构成的复杂平面。X射线光谱测量与从头算计算表明，存在平方平面、金字塔形与八面体Ni位点，分别对应一价、二价与三价。这导致强烈的轨道极化、电荷有序，以及以低温下配体空穴构型消失为标志的强电子局域化基态。这一新镍酸盐化合物提供了拓扑转变实现既往不可及材料的又一例证，并提供了一个混合Ni价态可引发奇异现象的独特定向平台。