利用多参考 ab initio 理论阐明镎酰双阳离子中的阳离子-阳离子相互作用
化学物理
2020-02-18 v3
摘要
理解由阳离子-阳离子相互作用形成的镎酰簇的结合机制在核废料后处理及相关研究领域至关重要。由于对此类物种的实验操作往往相当有限，我们不得不依赖对其电子结构和光谱参数的量子化学预测。本工作中，我们对 T 形和菱形镎酰(V)及镎酰(VI)二聚体进行了最先进的量子化学研究。具体而言，我们细致考察了它们的分子结构、（隐式和显式）溶剂化效应、静态与动态关联的相互作用，以及自旋轨道耦合对不同总自旋态和总电荷的镎酰双阳离子基态与最低激发态的影响。此外，我们利用相互作用轨道图像（量子纠缠与关联分析）来识别阳离子-阳离子配合物中应纳入完全活性空间计算的强关联轨道。最为重要的是，我们的研究凸显了在描述镎酰双阳离子基态与最低激发态时关联效应与相对论修正的复杂相互作用。
引用
@article{arxiv.1804.02241,
title = {Elucidating cation--cation interactions in neptunyl dications using multireference ab initio theory},
author = {Aleksandra Lachmanska and Pawel Tecmer and Ors Legeza and Katharina Boguslawski},
journal= {arXiv preprint arXiv:1804.02241},
year = {2020}
}
备注
19 pages, 3 figures, 10 tables, Version of Record