阻挫三角晶格团簇磁体 LiZn$_{2-x}$Mo$_3$O$_8$ 的电子可调性

LiZn$_2$Mo$_3$O$_8$是一种电绝缘的几何阻挫反铁磁体，其中无机Mo$_3$O$_{13}$团簇各自表现为单个$S = 1/2$单元，团簇排列在二维三角晶格上。先前的结果表明，LiZn$_2$Mo$_3$O$_8$至少在$T = 0.05\,K$下不表现出静态磁有序，而是具有价键基态。在这里，我们展示LiZn$_2$Mo$_3$O$_8$可以通过用$\mathrm{I}_2$氧化并随后去除$\mathrm{Zn}^{2+}$阳离子来进行空穴掺杂，从而获得整个电子数范围，从三角晶格上每个位点一个到零个未配对电子。与预期相反，没有诱导出金属态；相反，主要效果是抑制参与凝聚价键态的位点数。此外，衍射和成对分布函数分析没有显示局域Jahn-Teller畸变或其他偏离母体三方对称性的证据，作为掺杂或温度的函数。总之，数据和密度泛函理论计算表明，从磁层移除电子有利于所得空穴的Anderson局域化，并且与形成金属和超导态相比，电学带隙增加。这些结果对从母体绝缘几何阻挫反铁磁体实现金属态所需的化学条件施加了强约束。