ACo2As2 (A=Ba, Sr, Ca) 的电子结构与自旋动力学

采用密度泛函理论结合动力学平均场理论研究了顺磁态下钴磷化物化合物 ACo2As2（A=Ba, Sr, Ca）的电子结构、电荷与自旋动力学。与铁基对应物不同，这些钴磷化物化合物具有三维电子结构和强烈的铁磁低能自旋激发。Co 3d eg 轨道主导费米能级附近的电子态，并具有比 Co 3d t2g 轨道更强的电子关联强度。总体电子关联强度远弱于铁砷化物，但关联最强的 Co 3d x2-y2 轨道（尤其在 CaCo2As2 中）的电子关联强度可与铁砷化物中的 Fe 3d t2g 轨道相比。ACo2As2（A=Ba, Sr, Ca）表现出相似的电子结构，其中主要以 Co 3d x2-y2 轨道特征为主的导带在布里渊区角附近接近范霍夫奇点，这促进了铁磁低能自旋激发。源于其增大的最近邻 Co-Co 距离和显著减小的 As 距 Co 平面高度，CaCo2As2 中 Co 3d x2-y2 轨道的强电子关联强度及其对范霍夫奇点的接近，导致了实验中观测到的独特 A 型反铁磁序。相比之下，尽管存在显著的铁磁低能自旋激发，BaCo2As2 和 SrCo2As2 因 Co 3d x2-y2 轨道电子关联较弱且离范霍夫奇点更远，在极低温下仍保持顺磁。