基于高斯型轨道的全电子、四分量相对论密度泛函理论中的原子核电场梯度
其他凝聚态物理
2024-05-17 v2
摘要
我们提出了一种使用高斯型轨道和周期边界条件的全电子、四分量相对论实现的原子核电场梯度(EFG)。这使得我们能够变分地包含相对论效应，这对于含有重元素的化合物以及取决于电子结构靠近原子核的性质至关重要。全电子方法确保了对核心轨道和价轨道的精确处理，因为两者在EFG的评估中都很重要。通过采用最新实施的密度修配结合四元数代数和受限动力学平衡，实现了计算效率。我们使用相对论方法计算了不同砷、铟和铋卤化物和卤醇中的EFG，并探讨了相对论效应在固体中EFG的重要性，并将其与分子物种的结果进行比较。我们的计算有助于为209Bi的核二极矩提供可靠的估计，其最佳估计为 -428(17) mb，与分子数据和最近对原子数据和ab initio 计算重新评估的核二极矩的优异一致性。我们的结果表明，对于几个铋卤醇的EFG，存在重新审视实验数据的必要性。
引用
@article{arxiv.2405.07832,
title = {Electric-field gradients at the nuclei from all-electron, four-component relativistic density-functional theory using Gaussian-type orbitals},
author = {Marc Joosten and Michal Repisky and Marius Kadek and Pekka Pyykkö and Kenneth Ruud},
journal= {arXiv preprint arXiv:2405.07832},
year = {2024}
}
备注
10 pages, 3 tables