二维光谱学中真实脉冲形状的影响

二维 (2D) 光谱学是一种强大的泵浦-泵浦-探测技术，用于揭示量子态之间的耦合并理清系统光学响应的不同贡献。我们提出了一种在环境的 Markov 极限下用于 2D 光谱学模拟的高效方法，能够处理任意脉冲形状并重现时序与重叠脉冲效应，同时保持计算成本随采样点数线性标度。我们利用该框架研究 2D 光谱如何受光谱相位畸变和高度非高斯脉冲形状（例如实验中由空芯光纤或非共轴光学放大器产生的脉冲）的影响。我们表明，真实脉冲会在系统动力学中诱发额外的光谱特征、线型畸变和振荡贡献。值得注意的是，即使是未修正的高阶光谱相位项引起的微弱时域脉冲尾部，也会导致 2D 光谱发生可见变化。我们还发现，实验中采用的 homodyne 检测方案可以减轻此类脉冲效应的影响。这些结果强调了在 2D 光谱学模拟中包含真实脉冲以识别脉冲诱导效应并减少实验数据解释中歧义的重要性。