静水压力对低温下聚合物玻璃中不可逆热转变的影响
无序系统与神经网络
2007-05-23 v1
摘要
首次在高压下的温度循环实验中研究了氯掺杂聚苯乙烯玻璃中光谱孔的不可逆展宽(通过将温度从5 K升高到高达18 K的各种值,并在0到5 kbar之间的几个固定压力下回到5 K)。在所有压力下,完成一个温度循环后观察到的孔宽增量表现出略微超线性(与T的3/2次方成正比)对循环温度的依赖。该增量的大小在高压下显著减小(例如,在4.9 kbar时,它不到环境压力下初始值的2/3)。孔的残余展宽被解释为不可逆热诱导光谱扩散的结果,该扩散源于掺杂分子中的电子跃迁与两级系统(TLSs)的相互作用,这些TLSs在两个可能状态之间进行热激活的势垒跳跃。压力效应在具有三次非谐性参数不对称分布的软非谐势模型范围内进行了理论处理。结果表明,更丰富的是具有这样的双阱势的TLSs,其中对应于更大玻璃体积的最小值位于比对应于更小体积的最小值更高的能量处。在这种情况下,施加压力减少了几乎对称的TLSs(两个最小值之间的能量差非常小)的数量,这些TLSs对温度循环后光谱孔的残余展宽贡献最大。我们早先关于在各种固定压力下等温烧孔的结果[V. Hizhnyakov等人, Phys. Rev. B 62, 11296 (2000)]也定性地符合这一图景。
引用
@article{arxiv.cond-mat/0401345,
title = {Effect of hydrostatic pressure on irreversible thermal transformations in a polymer glass at low temperatures},
author = {J. Takahashi and A. Suisalu and An. Kuznetsov and A. Laisaar and V. Hizhnyakov and J. Kikas},
journal= {arXiv preprint arXiv:cond-mat/0401345},
year = {2007}
}
备注
28 pages including 6 figures (in all 302 kb); submitted to Phys. Rev. B (5 December 2003)