无序对量子自旋液体候选材料 Na$_4$Ir$_3$O$_8$ 的影响

我们报道了通过以 Ru$^{4+}$（$S = 1$）或 Ti$^{4+}$（$S = 0$）部分替代 Ir$^{4+}$（$S = 1/2$），在超金刚砂结构铱酸盐量子自旋液体（QSL）候选材料 Na$_4$Ir$_3$O$_8$ 中引入磁性与非磁性无序的效应。具体而言，我们合成了 Na$_4$(Ir$_{1-x}$Ru$_x$)$_3$O$_8 (x = 0.05, 0.10, 0.2, 0.3)$ 与 Na$_4$Ir$_{2.7}$Ti$_{0.3}$O$_8$ 样品，并测量了低至 $T = 1.8$ K 的电输运、交流及直流磁化率与热容。Na$_4$Ir$_3$O$_8$ 具有大的外斯温度 $\theta = -650$ K、磁热容 C$_{mag}$ 在 T $\approx25$ K 处的宽异常、低温幂律热容，以及低于 $T_f \approx 6$ K 的自旋玻璃冻结。我们追踪了随着 Ir 被 Ru 或 Ti 部分替代时这些特征的变化。我们发现，对于 Ru 替代，$\theta$ 增大并保持负值，C$_{mag}$ 中的异常幅度被抑制并推向更低温度，低温下 $C \sim T^\alpha$ 且 $\alpha$ 介于 $2$ 与 $3$ 之间并随 $x$ 增大而趋近 $2$，$T_f$ 随 Ru 浓度 $x$ 增大而升高。对于 Ti 替代，我们发现 $\theta$ 与 T$_f$ 变小，且 $C_{mag}$ 中的异常被完全抑制。此外，引入非磁性 Ti 导致孤儿自旋的产生，其在低温磁化率中显现。