超冷水中动力学异质性及其光谱指纹
软凝聚态物质
2026-04-17 v2
摘要
越来越多的理论和实验证据强有力地支持在深层超冷水中存在第二个液体-液体临界点 (LLCP)，导致两种相的共存：高密度液体 (HDL) 和低密度液体 (LDL)。尽管通过数值模拟对该假想 LLCP 的热力学特性已有所阐述，但这两种相在临界点附近的动力学特性却鲜有了解。本文使用机器学习原子势能 (MLIPs) 研究这两种相的动力学和光谱特征。利用范氏-霍夫相关函数进行动力学分析，发现 LDL 表现出非常迟缓且高度异质的分子运动，相比之下，HDL 的运动更快且更均匀。红外吸收 (IR) 光谱进一步显示 LDL 和 HDL 在振动特性之间存在明显区别，特别是在 400-1000 cm⁻¹ 的远红外区域。这些发现为超冷水的微观行为提供了新的动力学指纹，为探寻长久搜寻的液体-液体相变提供了宝贵的实验指导。
引用
@article{arxiv.2506.24055,
title = {Dynamical Heterogeneity in Supercooled Water and its Spectroscopic Fingerprints},
author = {Cesare Malosso and Edward Danquah Donkor and Stefano Baroni and Ali Hassanali},
journal= {arXiv preprint arXiv:2506.24055},
year = {2026}
}