乳液中玻璃转变的动力学与结构特征

我们研究中等多分散乳液在宽泛液滴体积分数 $\phi$ 范围内的结构与动力学性质，涵盖流体和玻璃态直至阻塞(jamming)。结合实验与模拟，我们表明当 $\phi$ 接近玻璃转变体积分数 ${{\phi}_{g}}$ 时，乳液内出现动力学异质性和非晶序。特别地，我们发现具有五重对称性的粒子团簇（即所谓的局域 favored 结构，LFS）数量随 $\phi$ 接近 ${{\phi}_{g}}$ 而增加，在玻璃态区域饱和至大致恒定值。然而，与先前研究相反，我们未观察到中程序晶序的相应增长；相反，LFS 的出现与我们系统中更有序区域的出现解耦。我们还发现与 LFS 和最快粒子相关的静态关联长度可成功关联于系统的弛豫时间。相比之下，这与取向序相关的长度不成立。我们的研究揭示了即便在无晶体前驱体或结晶的情况下，玻璃转变附近动力学与结构之间存在联系。此外，我们的共聚焦显微镜实验与布朗动力学模拟之间的定量一致表明，乳液过去是并且将继续是探究玻璃转变及更广泛问题的关键模型系统。