Dyna-Mat：基础机器学习原子间势在有限温度系综中的端到端基准测试

基础机器学习原子间势 (MLIPs) 正越来越多地被用作第一性原理计算的直接替代品，从而能够在以前无法企及的长度和时间尺度上对材料进行模拟。然而，由于缺乏真值数据，它们在有限热力学系综中结构和动力学可观测量上的准确性尚未确立。在此，我们引入了 Dyna-Mat-v1.0，这是一个凝聚相第一性原理分子动力学轨迹的基准数据集，旨在测试基础 MLIPs 在实际有限温度条件下的表现。使用该数据集，我们通过比较第一性原理构型上的单点能量和力误差以及由 MLIP 驱动的轨迹生成的可观测量，评估了四个模型层级中的 15 个基础 MLIPs。我们发现，“平均而言”具有较低单点力误差的模型在结构和动力学可观测量上也产生较低的误差。然而，对于某些特定系统，低力误差会导致预测结构出现定性失败。大多数模型对压力的描述仍然很差，这指向了当前大规模训练数据集中可用的密度泛函理论应力标签的局限性。最后，我们构建了精度-成本 Pareto 前沿，以确定使用基础 MLIPs 进行分子动力学的最佳权衡，发现根据此处考虑的准确性指标，最新一代的交叉训练模型已接近 Pareto 最优。总体而言，Dyna-Mat-v1.0 表明，端到端的有限温度验证对于量化基础 MLIPs 的预测行为至关重要，并提供了一种简单、可扩展的途径，以在与材料设计相关的静态和简谐基准之外对它们进行评估。