双轴表示完备收敛学习：面向有机化学空间的 RCCL

机器学习正在深刻改变分子和材料建模；然而，鉴于化学空间的庞大规模（10^30-10^60），是否可以实现跨该空间的收敛学习仍是一个开放问题。我们引入 Dual-Axis Representation-Complete Convergent Learning（RCCL）策略，该策略由一种分子表示方法支持，集成了基于现代价值键理论的局部价值环境的图卷积网络（GCN）编码，以及无桥图（NBG）对环/笼 拓扑的编码，提供化学空间覆盖的量化度量。该框架形式化了表示完备性，为构建支持大规模模型收敛学习的数据集提供原则性依据。基于 RCCL 框架，我们开发了 FD25 数据集，系统覆盖 13,302 个局部价值单元和 165,726 个环/笼 拓扑，几乎完整覆盖包含 H/C/N/O/F 元素的有机分子。在 FD25 上训练的图神经网络表现出表示完备的收敛学习和强大的 out-of-distribution 泛化能力，在外部基准测试中总体预测误差约为 1.0 kcal/mol MAE。我们的结果在分子表示、结构完备性和模型泛化之间建立了量化联系，为可解释、可迁移且数据高效的分子智能提供了基础。