受限液滴中带电胶体分散液的干燥动力学

我们对受限几何形状中带电胶体分散液液滴的干燥动力学进行了深入研究。我们开发了一种基于拉曼显微光谱的原创方法，用于在液滴干燥过程中测量空间分辨的胶体浓度分布。这些测量首次使得能够在宽浓度范围内估算分散液的集体扩散系数。集体扩散系数比 Stokes-Einstein 估计值高一个数量级，显示了静电相互作用对浓度梯度弛豫的重要性。同时，我们还在液滴干燥过程中对嵌入分散液内的示踪剂进行了荧光成像，揭示了两种不同的状态。在早期阶段，沿液滴的浓度梯度导致浮力驱动的流动。引人注目的是，这些流动并不影响产生它们的胶体浓度梯度，因为质量输运仍由扩散主导。在更长的时间尺度上，示踪剂轨迹揭示了凝胶的形成，该凝胶以准均匀的方式干燥。对于这种凝胶，我们使用线性孔隙弹性模型表明，干燥动力学仍由与液体分散液相同的输运方程描述。然而，集体扩散系数遵循修正的广义 Stokes-Einstein 关系，正如 Style 等人 [Crust formation in drying colloidal suspensions, Style et al., Proc. R. Soc. A 467, 174 (2011)] 在单向固结的背景下所证明的那样。