尽管光谱强耦合,无序诱导的分子极化激元局域化
化学物理
2026-07-10 v1
摘要
分子极化激元是光-物质混合准粒子,其集体特性通常与扩展到许多发射体上的分子激发相关。然而,分子系综本质上是无序和耗散的,光谱上可见的极化激元峰并不一定意味着分子特性的离域化。在此,我们从理论上研究了静态能量无序以及有限的腔和分子线宽如何影响腔耦合分子系综中电子极化激元的离域化。使用无序的 Tavis-Cummings 模型,我们表明能量无序使极化激元态与暗态流形混合,即使极化激元光谱特征仍然可见,也会导致集体分子特性的快速丧失。我们使用分子参与比、基于密度矩阵的相干性度量以及能量分辨自相关函数来量化这种交叉。在无损电子模型中,保持扩展的极化激元分子组分要求集体 Rabi 分裂超过无序宽度五倍以上,这提供了比传统光谱强耦合更严格的条件。将分析扩展到非厄米哈密顿量表明,腔-分子线宽失配进一步降低了无序容忍度。由此产生的离域化边界表明,保持扩展的分子极化激元组分需要集体 Rabi 分裂大于约八倍的无序宽度加上约两倍的腔-分子线宽失配。这些结果为无序和损耗下的极化激元离域化提供了定量标准,并表明在评估分子极化激元在现实光学腔中是否保持集体扩展时,必须同时考虑无序、耗散和集体耦合。
引用
@article{arxiv.2607.09559,
title = {Disorder-Induced Localization of Molecular Polaritons Despite Spectroscopic Strong Coupling},
author = {Amitav Sahu and Tönu Pullerits},
journal= {arXiv preprint arXiv:2607.09559},
year = {2026}
}