大压力-温度范围内超临界水的介电常数
化学物理
2020-09-15 v5
摘要
地球内部存在大量处于超临界状态的水，其介电性质在决定水如何储存与运移物质方面起着关键作用。然而，无论是通过实验还是第一性原理模拟，在地球深部那样宽广的压力-温度(P-T)范围内获取水的静态介电常数都极具挑战。在此，我们引入一种神经网络偶极模型，该模型与分子动力学相结合，能够像第一性原理方法一样准确地计算水的P-T依赖介电性质，且效率大幅提高。我们发现在地球上地幔中可变化一个数量级，表明水在不同深度的溶剂化性质发生剧烈改变。分子的偶极矩与偶极角关联在支配变化方面存在微妙的相互作用。我们还计算了微波范围内水的频变介电常数，据我们所知，这尚未从第一性原理出发计算过，并发现温度对介电吸收的影响甚于压力。我们的结果在诸多领域（例如地球化学中水-岩相互作用建模）极有用处。此处引入的计算方法可轻易推广至其他分子流体。
引用
@article{arxiv.2006.11501,
title = {Dielectric constant of supercritical water in a large pressure-temperature range},
author = {Rui Hou and Yuhui Quan and Ding Pan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2006.11501},
year = {2020}
}
备注
The trained NND model is openly available at https://github.com/angstrom-group/NN-Dipole-Model