通过同位素取代确定低温反应路径：以 BeD+ + H2O 为例
化学物理
2021-11-17 v1 原子物理
摘要
囚禁的 Be+ 离子是量子信息科学的领先平台[1]，但与背景气体（如 H2 和 H2O）的反应会导致量子比特丢失。我们的实验揭示，当真空系统中同时存在 H2 和 H2O 与冷囚禁 Be+ 时，BeOH+ 离子是最终囚禁的离子种类。为理解丢失机制，利用集成激光冷却 Be+ 离子阱与高分辨率飞行时间（TOF）质谱仪（MS）[2]，研究了 sympathetic 冷却的 BeD+ 离子与 H2O 分子间的低温反应。在所有可能产物 BeH2O+、H2DO+、BeOD+ 和 BeOH+ 中，实验仅观察到 BeOH+ 分子离子，假定共产物为 HD。基于显式相关受限耦合簇单、双和微扰三激发（RCCSD(T)-F12）方法并采用增强相关一致极化三重 zeta（AVTZ）基组的理论分析表明，两个直观的直接抽取产物通道 Be + H2DO+ 和 D + BeH2O+ 在当前反应温度（~150 K）下能量上不可达。相反，由于反应路径中经淹没势垒有 1.885 eV 的大放热性，双置换 BeOH+ + HD 产物通道是可达的。尽管 BeOD+ + H2 产物通道具有相似放热性，但如突矢量投影（Sudden Vector Projection）分析所提示，其反应路径在动力学上不利。本工作揭示了量子信息实验中激光冷却 Be+ 离子丢失与污染的起源。
引用
@article{arxiv.2108.05041,
title = {Determining Reaction Pathways at Low Temperatures by Isotopic Substitution: The Case of BeD+ + H2O},
author = {Tiangang Yang and Bin Zhao and Gary K. Chen and Hua Guo and Wesley C. Campbell and Eric R. Hudson},
journal= {arXiv preprint arXiv:2108.05041},
year = {2021}
}