稀土量子磁体中准各向同性交换的设计原理

稀土量子材料为从具有长程纠缠的量子自旋液体到拓扑磁织构的各种涌现现象提供了有前景的平台。然而，稳定其低能赝自旋自由度的强自旋轨道耦合往往也会产生强各向异性交换相互作用，使准各向同性 Heisenberg 磁性的实现变得复杂。在此，我们研究了具有边共享八面体几何的 $\mathrm{Ce}^{3+}$ 和 $\mathrm{Yb}^{3+}$ 基绝缘体中超交换的微观起源。利用多轨道 Hubbard 模型的简并微扰理论，我们表明各向同性交换主要源于基态 Kramers 双重态内的虚跃迁，而各向异性相互作用则主要来自涉及激发多重态的过程。这导出了一个简单的轨道设计原理：当基态双重态相对于垂直于稀土与配体离子所张超交换平面的量子化轴具有强烈的最大角动量特征时，准各向同性交换得到促进。我们在理想和畸变几何下均论证了这一机制，并表明其与实验研究的 Yb 基绝缘体广泛一致。我们的结果为在稀土量子材料中工程化准各向同性相互作用确立了实用框架。