在受阻挫的 CuMnO$_2$ 中解耦晶格与磁不稳定性

$A$MnO$_{2}$ 德尔afossite 化合物（$A$=Na, Cu）是模型化受阻挫反铁磁体，具有 Mn$^{3+}$ 自旋的三角层。在低温下（$T_{N}$=65 K），CuMnO$_2$ 中发现了 $C2/m \rightarrow P\overline{1}$ 转变，该转变打破阻挫并建立磁有序。与此洁净转变相反，$A$=Na 仅在 $T_N$ 下显示短程畸变。本文报道对 CuMnO$_2$ 的系统性晶体学、光谱学和理论研究。我们表明，即使在化学计量样品中，非零各向异性 Cu 位移也与磁有序共存。利用 X 射线/中子衍射和拉曼散射，我们表明高压起到解耦这些自由度的作用。这表现为在 $\sim$10 GPa 处的同结构相变，伴随 $c$ 轴的 reversible 塌缩。这被证明是常压下观察到的 $c$ 轴负热膨胀的高压类似物。DFT 模拟证实，在常压下 Cu$^{+}$ 阳离子和边共享 MnO$_{6}$ 层的动力学不稳定性是相互交织的。然而，高压选择性地激活前者，之后在最高压下预测磁性的最终重新出现。我们的结果表明，CuMnO$_2$ 的晶格动力学和局域结构与无磁性 Cu delafossite 存在定量差异，并提出了关于受阻挫反铁磁体中本征不均匀性作用的问题。