利用阿秒光谱解析 CaF$_2$ 中的芯激子动力学

固体中的芯激子受到越来越多的关注，但其行为与衰变机制尚未被完全理解。在此，我们使用阿秒极紫外（XUV）瞬态吸收光谱，以宽带 25-45 eV 亚飞秒 XUV 泵浦脉冲和 500-1000 nm 亚 5 fs 近红外（NIR）超连续探测脉冲，监测 CaF$_2$ 在 Ca$^{2+}$ M$_{2,3}$ 边处的芯激子的激发、动力学与衰变。XUV 脉冲用于在 CaF$_2$ 中激发围绕 Ca$^{2+}$ 的芯激子，随后介质极化被时间延迟的 NIR 脉冲扰动，以测量光谱变化与衰变。我们在瞬态吸收光谱中识别出若干特征，表明激子态之间的转移、斯塔克位移以及光诱导态的出现。我们发现所识别的各类芯激子的相干寿命跨度为 3-7 fs。此外，一项依赖于 NIR 强度的分析发现其与所识别的各激子特征的相干寿命呈负相关，支持声子介导机制是导致芯激子退相干的原因。我们提出一种计算能带结构投影分析策略，用于估算芯激子的轨道结构，并确定哪些芯激子跃迁在选律下可被探测光束允许。该策略被证实能成功描述所观测的光谱数据。所述联合光谱与计算的芯激子研究方法是一种强有力的技术，可解释固态材料中芯激子的复杂行为。