Cu 改性 SrTiO3 钙钛矿增强水煤气变换催化：实验与计算结合研究
材料科学
2021-04-15 v1
摘要
水煤气变换反应（WGS）在 H2 生产中具有重要地位且应用广泛。Cu 改性钙钛矿是制氢中 WGS 反应的有前景催化剂。然而，此类材料的结构依赖稳定性与反应路径仍不清楚。本文报道了采用改进聚合物前驱体法制备的催化活性 Cu 改性 SrTiO3（名义上为 SrTi1-xCuxO3）。微观结构分析显示制备材料中部分偏析出 CuO 相。Operando X 射线衍射与吸收光谱表明，在所有组分下，WGS 反应条件中 CuO 还原为稳定金属相。在所表征材料中，x = 0.20 组分表现出最高转换频率、最低活化能，以及 300C 下最高 WGS 速率。根据密度泛函计算，CuO 的形成比 SrTiO3 在能量上更不利，这解释了为何 SrTiO3 表面的偏析 CuO 相在催化反应中还原为 Cu，而 SrTiO3 保持不变。对于 x = 0.20，偏析 CuO 相的尺寸最利于促进催化反应。相反，更高 Cu 含量（x = 0.3）导致更小 CuO 颗粒团聚，造成表面活性位点减少及催化性能净下降。
引用
@article{arxiv.2104.06739,
title = {Cu Modified SrTiO3 Perovskites Toward Enhanced Water Gas Shift Catalysis: A Combined Experimental and Computational Study},
author = {Vitor C. Coletta and Renato V. Goncalves and Maria I. B. Bernardi and Dorian A. H. Hanaor and M. Hussein N. Assadi and Francielle C. F. Marcos and Francisco G. E. Nogueira and Elisabete M. Assaf and Valmor R. Mastelaro},
journal= {arXiv preprint arXiv:2104.06739},
year = {2021}
}