量子自旋液体候选材料 $NaYbSe_{2}$ 中的晶体电场激发

最近我们揭示了一大类三角晶格量子自旋液体候选材料——稀土硫族化物，其具有无结构/电荷无序和自旋杂质的高对称性结构，可作为探索自旋液体物理的理想平台。了解晶体电场（CEF）激发是探索稀土自旋系统基础磁性的关键一步。在此，我们采用非弹性中子散射（INS）和拉曼散射（RS）对 $NaYbSe_{2}$（该家族中一个有前景的代表）进行了全面的 CEF 研究。通过与无磁性化合物 $NaLuSe_{2}$ 对比，我们能在 5K 下识别出位于 15.8、24.3 和 30.5 meV 的 CEF 激发。INS 谱的选定截线可由很大的 $g$ 因子各向异性（$g_{ab}:g_{c}\sim3:1$）很好地重现。此外，基于点电荷模型的计算也很好地解释了 CEF 激发。有趣的是，$NaYbSe_{2}$ 表现出随温度升高向更高能量的不寻常 CEF 移动，且靠近第一 CEF 激发的拉曼模随温度降低显示出异常大的软化。在 $NaLuSe_{2}$ 中异常现象的缺失清楚地表明存在该家族中未报道的 CEF-声子耦合。这可以用 Se 较弱的电负性来理解。在 $NaYbCh_{2}$（Ch=O, S, Se）子族中最小的第一 CEF 激发约为 $\sim$ 180K，这一事实保证了该子族在足够低温度下可严格用有效 S=1/2 图像描述。有趣的是，此处揭示的 CEF-声子耦合可能为调控自旋系统提供其他可能性。