二氧化镎的晶体动力学与热学性质

我们报道了对锕系二氧化物NpO$_2$的晶格动力学与热学性质的实验与理论研究。通过测量来自约1.2 mg单晶样品（该化合物现有最大单晶）的X射线相干单声子散射，确定了室温下沿NpO$_2$高对称线$[001]$、$[110]$和$[111]$传播的简正振动模的能量-波矢色散关系。结果与在广义梯度近似加Hubbard $U$关联（GGA+$U$）方法内、并在准谐近似中考虑三阶非谐效应的第一性原理声子色散计算进行了比较。对于采用现场库仑参数$U = 4$ eV和洪德交换$J= 0.6$ eV的计算，与先前的电子结构计算一致，获得了与实验的良好吻合。我们进一步计算了热膨胀、热容、热导率、声子线宽和热声子软化，并与已有实验比较。理论热容与测量热容彼此接近吻合。约27%的计算热导率来自能量高于25 meV（$\sim$ 6 THz）的声子，表明高能光学声子在热传输中起着重要作用。模拟的热膨胀在约1000 K以下很好地复现了实验数据，表明准谐近似在此温度以上失效。