铜氧化物中的共价键与磁性

共价键对3d金属配合物磁性的重要性最早由Pauling于1931年指出。然而，随着Van Vleck离子图像的成功，他的观点变得无关紧要，在该图像中，配体主要通过静电场影响3d离子的磁电子。Anderson的自旋超交换理论后来确立了共价性是绝缘体中协同磁性的核心，但其能量尺度被认为远小于其他离子间相互作用，因此被视为对离子图像的一个小扰动。这一论断在铜氧化物中彻底失效，铜氧化物因高温超导体的发现而备受关注。铜氧化物中的磁相互作用异常强，常被认为是超导转变温度Tc异常高的起源。在此，我们报告了利用非弹性中子散射对一维铜氧化物Sr2CuO3中磁激发进行的详细研究。我们表明，尽管实验动力学自旋结构因子可以用通常用于铜氧化物的S=1/2最近邻海森伯哈密顿量模型很好地描述，但磁强度因Cu 3d态与O p态的强杂化而发生显著改变，这表明局域化3d海森伯自旋磁性的离子图像是完全不充分的。我们的发现为铜氧化物中缺失的非弹性中子散射磁强度之谜提供了一个自然的解释，并对理解这些材料当前和未来的实验数据具有深远意义。