受限液体中有序化与剪切变稀的关联

尽管数十年来对受限液体行为已开展广泛研究，但对此现象的详细认识，尤其在混合/边界润滑 regime，仍然有限。这可归因于若干因素，包括非平衡条件下润滑剂分子行为的直接实验观测困难、达到稳态的分子模拟计算成本高，以及与真实操作条件对应的极低剪切速率下低信噪比。为此，我们研究了限制在两块云母表面之间、处于混合/边界润滑 regime 的八甲基环四硅氧烷的结构形成与剪切黏度之间的关联。考虑了对应于二层、三层和五层结构的三种不同表面间距以分析受限效应。在静止时观察到取向分布：对于 $n=2$ 有一个特定峰，对于 $n>2$ 有两种分布，包括平行于表面法线的取向。受限液体在较低滑动速度 $V_{\rm x}\lesssim 10^{-1}\,{\rm m/s}$ 下表现出与表面间距无关的明显剪切变稀行为。然而，在 $V_{\rm x}\lesssim 10^{-1}\,{\rm m/s}$ 下的剪切黏度依赖于层状结构的数目。随着滑动速度进一步增大，观察到牛顿行为。此外，我们发现分子取向程度与受限液体剪切黏度之间存在强关联。受限液体剪切黏度的大小主要由分子取向程度决定，而剪切变稀源于随滑动速度增大特定取向分布的消失。