通过应变工程控制单层黑磷的高次谐波产生

黑磷作为一种被广泛研究的二维磷同素异形体，具有广泛可调的带隙、高载流子迁移率以及显著的内在面内各向异性等独特性质。利用这些结构和电子特性，基于从头算含时密度泛函理论方法，我们研究了通过外部应变进行能带结构工程后黑磷的超快电子动力学和高次谐波产生（HHG）。我们表明，通过双轴拉伸和压缩应变工程改变电子结构，可以优化和控制此类系统中的强场过程。-10% 的应变导致带隙闭合，而 2% 的应变使纯黑磷中 0.9 eV 的带隙增加了 22%，进而影响高次谐波产率。随着带隙的减小（施加从 2% 到 -10% 的应变），$\Gamma-$ 点附近的价带变得更加平坦和离散，导致较大的电子态密度和增强的电子激发，这反映在它们在激光激发下的超快亚周期动力学中。此外，由于其固有的面内各向异性，在所有应变情况下，激光偏振沿扶手椅（AC）方向的谐波产率均高于沿之字形（ZZ）方向的产率。在 AC 方向上施加 -10% 应变时，谐波强度实现了近一个数量级的增强。本研究将黑磷的研究扩展到一个以前未探索的领域，表明其在未来的极紫外和阿秒纳米光子学以及高效的台式 HHG 源中具有应用潜力。