相干分子线热电性质的调控
介观与纳米尺度物理
2015-09-10 v1
摘要
我们展示了如何通过氧化还原调控相干分子线内分子内量子干涉，来增强附着于纳米间隙电极的单分子的热功率（塞贝克系数）S 和热电优值 ZT。使用第一性原理理论，我们研究了一族九种分子的热电性质，这些分子由含有不同中心单元的二硫醇封端的寡聚(亚苯基-乙炔基) (OPEs) 构成。独特地，该族中一种分子具有基于共轭并苯的中心骨架，通过三键连接到结合于金电极的末端硫原子，并包含完全共轭的氢醌中心单元。我们证明，通过将氢醌氧化得到第二种具有交叉共轭蒽醌中心单元的分子，S 和热电优值 ZT 的电子贡献 ZelT 均可被显著增强。这种增强源于前者中 π 共轭向后者中交叉共轭的转变，促进了费米能级处尖锐反共振的出现。与剩余七种共轭分子的热电性质比较表明，如此大的 S 和 ZelT 值是前所未有的。我们还评估了声子对热导的贡献，从而能够计算完整的优值 ZT = ZelT/(1 + \k{appa}p/\k{appa}el)，其中 \k{appa}p 是热导的声子贡献，\k{appa}el 是电子贡献。对于非结构化金电极，\k{appa}p/\k{appa}el >> 1，因此需要降低 \k{appa}p 的策略以实现尽可能高的优值。
引用
@article{arxiv.1509.02817,
title = {Control of thermoelectric properties of phase-coherent molecular wires},
author = {Víctor M. García-Suarez and Colin J. Lambert and David Zs. Manrique and Thomas Wandlowski},
journal= {arXiv preprint arXiv:1509.02817},
year = {2015}
}