构建和解释化学机器学习模型：硼基 Lewis 酸的探索与设计
化学物理
2025-03-25 v3 人工智能
摘要
将机器学习（ML）集成到化学领域为革命性地设计具有目标属性的分子提供了潜力。然而，关注点常常是创建高度高效的预测模型，有时会牺牲可解释性。在本研究中，我们利用可解释人工智能技术探索硼基 Lewis 酸的理性设计，这类化合物因其电子接受特性在有机反应中发挥关键作用。我们以氟化物离子亲和力作为 Lewis 酸性的指标，开发了基于化学意义描述符的可解释 ML 模型，包括 ab initio 计算特征和源自汉姆塞线性自由能关系的取代基参数。通过将化学空间限制在明确定义的分子骨架上，我们实现了高度准确的预测（平均绝对误差 <6 kJ/mol），超越了低数据 regime 下的传统黑箱深度学习模型。模型的可解释性分析揭示了这些化合物 Lewis 酸性的来源，并识别了通过调节分子骨架上取代基的性质和位置来调控其特性的可操作方法。这一工作桥接了 ML 与化学家的思维方式，展示了如何利用可解释模型激发分子设计并深化对化学活性的理解。
引用
@article{arxiv.2501.01576,
title = {Constructing and explaining machine learning models for chemistry: example of the exploration and design of boron-based Lewis acids},
author = {Juliette Fenogli and Laurence Grimaud and Rodolphe Vuilleumier},
journal= {arXiv preprint arXiv:2501.01576},
year = {2025}
}
备注
Main text is 14 pages, 7 figures, 1 scheme. Supporting information is 25 pages. For associated code and datasets, see https://github.com/jfenogli/XAI_boron_LA