与生命前化学相关的早期地球表面紫外环境的约束

紫外环境是生命起源的关键边界条件。然而，关于生命起源时的行星条件及因此产生的表面紫外辐射存在相当大的不确定性。在此，我们展示了在3.9 Ga时地球上紫外表面辐射度的双流多层晴空计算，以将紫外表面辐照度约束为反照率、太阳天顶角（SZA）和大气成分的函数。反照率和纬度（通过SZA）的变化可使最大光反应速率改变一个 >10.4 的因子；对于相同的大气，光反应在雪球地球的赤道处可比在较温暖世界的极地快一个数量级。表面条件是计算生命前紫外辐照度时的重要考虑因素。对于气候上合理的CO2水平，短于189 nm的辐照度被屏蔽，这意味着生命前化学稳健地免受由于太阳耀斑或变异性引起的紫外辐照度变化的影响。CO2的强屏蔽也意味着紫外表面辐照度对CH4、O2和O3的合理水平不敏感。在散射波长处，紫外辐照度随CO2水平增加下降相对缓慢。然而，如果SO2和/或H2S如一些研究者假设的可积累到1-100 ppm水平，则它们可急剧抑制表面辐照度并因此抑制生命前光过程。H2O是<198 nm的稳健紫外屏蔽物。这意味着无论其他大气气体水平如何，<198 nm的辐照度仅可用于寒冷、干燥的大气，意味着发射<198 nm的源（例如ArF准分子激光）只能用于具有低火山气体丰度的寒冷环境模拟中。另一方面，254 nm处的辐照度不受H2O屏蔽，并且在宽泛的CO2柱密度范围内可用，意味着汞灯适用于初步研究，而不管原始H2O和CO2水平的不确定性。