单宁酸的构象分析：电子与反应性质中的环境效应
化学物理
2021-07-07 v1 介观与纳米尺度物理
摘要
多酚是在众多应用中至关重要的天然分子，其中单宁酸（TA）是最丰富且研究最成熟的之一。大多数高价值应用需要精确控制TA与感兴趣体系的相互作用。然而，TA的分子结构在原子层面上仍未被充分理解，而所有电子与反应性质都依赖于此。本文中，我们结合增强采样全局优化方法与基于密度泛函理论（DFT）的计算，在无监督机器学习可视化辅助下探索TA的构象空间，进而研究其最低能量构象体。我们研究了外部环境对TA结构与性质的影响。我们发现真空通过稳定外围原子的弱相互作用而偏好紧凑结构，而在水中分子采取更开放的构象。具有最低谐振振动自由能的构象体的前线分子轨道的HOMO-LUMO能隙为2.21（3.27）eV，在DFT广义梯度近似（及杂化）理论水平上于水中增至2.82（3.88）eV。结构差异也改变了潜在反应位点的分布。我们确立了准确结构考量在决定TA及相关多酚在相关技术应用中的相互作用方面的根本重要性。
引用
@article{arxiv.2105.10121,
title = {Conformational analysis of tannic acid: environment effects in electronic and reactivity properties},
author = {Romana Petry and Bruno Focassio and Gabriel R. Schleder and Diego S. T. Martinez and Adalberto Fazzio},
journal= {arXiv preprint arXiv:2105.10121},
year = {2021}
}