突破玻璃化转变上限的极度过冷液体中的构型熵测量

液体在接近玻璃态时弛豫极其缓慢。一种解释是，由于可用态的稀疏化导致的熵危机，使得在该区域达到平衡变得愈发困难。验证这一情景极具挑战性，因为实验提供的分辨率有限，而数值研究落后于实验相关时间尺度八个数量级以上。在本工作中，我们不仅弥合了实验与模拟之间的巨大差距，还成功创建了尚无实验对应物的计算机模拟构型。通过部署一系列计算工具，我们获得了其构型熵的四种估计值。这些测量结果一致证实，实验中观察到的急剧熵减在模拟中同样存在，甚至超出了实验玻璃化转变点。因此，我们的数值结果将观测窗口扩展到了玻璃物理的新领域，并强化了熵危机对于理解玻璃形成的相关性。