由聚丙烯酸亚胺引发的电子-离子协同输动：基于反应性深度学习势的解析
材料科学
2026-03-27 v1 化学物理
摘要
聚合物中的电荷输动，如聚丙烯酰亚胺（PAN），对于电子器件和能源存储至关重要。例如，PAN可通过促进离子-腈基动态配位来传输阳离子，如Li+，以实现电池中的离子输动。然而，关于复杂反应性聚合物构型的潜在作用仍知之�少。本文发展了一种深度学习势，基于非平衡反应性PAN构型的ab initio能量和力进行训练，以阐明PAN环化的动力学，这种环化是由核试剂（从LiOH中解离的OH-）攻击终端腈基碳原子所引发的。我们发现，基于反应自由能、速率和电荷分析，核试剂攻击产生第一环是限速步骤，随后触发Li+耦合的电子转移沿PAN主链进行，导致其余腈基的环形成速度加快约1万倍。PAN的延伸构型（其中二极瓦尔和H键相互作用最小）使这种快速动力学成为可能。通过验证与IR和NMR实验的计算结果，我们建立了一种用于开发增强能源应用中电荷输动能力的反应性聚合物的通路。
引用
@article{arxiv.2603.24798,
title = {Concerted Electron-Ion Transport by Polyacrylonitrile Elucidated with Reactive Deep Learning Potentials},
author = {Rajni Chahal-Crockett and Michael D. Toomey and Logan T. Kearney and Yawei Gao and Joshua T. Damron and Amit K. Naskar and Santanu Roy},
journal= {arXiv preprint arXiv:2603.24798},
year = {2026}
}
备注
8 pages, 4 figures