CO2-H2 和 CO2-He 碰撞性质的全面 ab initio 计算
化学物理
2025-10-07 v1 地球与行星天体物理
摘要
本文报告了从首 principles 对 CO2-H2 和 CO2-He 碰撞性质的全面 ab initio 计算，采用 CCSD(T)势能计算结合YUMI框架中的close-coupling动力学散射。我们推导了(非)弹性横截面、速率系数和压力展宽参数——包括其旋转依赖性至|m|=50，以及100-800 K温度范围内的温度依赖性。我们提供了展宽系数作为旋转量子数函数的Padé拟合，使结果可外推并集成到光谱数据库中，包括HITRAN和HITEMP。对于两种CO2-H2和CO2-He，计算得到的势能具有亚百分之一精度，动力学求解代码YUMI最终产生碰撞参数。其中，缩放后的压力展宽实验值满足面向行星气象学的10%精度要求。与本次计算相比，以前可用的参数在较高温度(T>400 K)时可能偏离达到5倍于所需精度要求。本稿的所有推导和碰撞性质均随文提供，确立了针对具有超过两个原子的靶分子的碰撞系统中最全面的 ab initio 基础。
关键词
引用
@article{arxiv.2510.03327,
title = {Comprehensive \textsl{Ab Initio}~Calculations of \ce{CO2-H2} and \ce{CO2-He} Collisional Properties},
author = {Prajwal Niraula and Laurent Wiesenfeld and Nejmeddine Jaïdane and Julien de Wit and Robert J. Hargreaves and Jeremy Kepner and Deborah Woods and Cooper Loughlin and Iouli E. Gordon},
journal= {arXiv preprint arXiv:2510.03327},
year = {2025}
}
备注
Submitted. Comments welcome. Data available at zenodo: https:/zenodo.org/records/17161891