组成调控相变提升低温热能的热电能量收集

相变热电材料已成为低温热能收集的有前景的候选材料。然而，究竟是采用带有大热电系数的一级相变，还是采用具有更好可逆性的二级相变，仍不明确。本文报道了 Ba$_{1-x}$Sr$_x$TiO$_3$ ($x \in [0, 0.3]$) 中可调组成的相变特性，揭示了从一级相变向二级相变的演变过程。我们识别出了一个临界区间位于 Sr$_{0.15}$ 到 Sr$_{0.22}$ 之间，在该区间内，相变机制发生根本性变化。于 Sr$_{0.19}$ 实现了最佳晶格匹配，显示出电气泄漏降低了两个数量级，同时保持了显著的极化响应。能量转换实验表明，多层 Sr$_{0.19}$ 器件在 64°C 时输出约 1.6 微安的热电电流，能量密度达每循环 1.6 mJ/cm³，转换效率达 5.5%。值得注意的是，该组成在无需外部偏置场或重新充电的情况下，可稳定运行 10,000 次完整的能量转换循环，表明临界区间的组成在实际低温热能收集中，在能量密度与运行耐久性之间提供了最佳平衡。