利用宽带超快激光脉冲完全消除非线性光-物质相互作用

激发量子系统从低能级到高能级的单光子吸收是光-物质相互作用的基本过程，实现纯单光子吸收的途径在量子技术中具有基础和实际意义。然而，由于非线性光学效应，纯单光子吸收的概率通常非常低，这在具有宽带宽的强超快激光脉冲情况下尤为相关。在此，我们通过消除超快激光脉冲与量子系统的非线性相互作用，从理论上展示了一个反直觉的相干单光子吸收方案。也就是说，在多能级量子系统中，对于0到100%之间的所有跃迁概率，可以获得系统相对于入射光在跃迁频率处的光谱能量密度的完全线性响应。为此，开发了一种新的多目标优化算法来寻找超快激光脉冲的最优光谱相位，该算法能够在最大化量子态间单光子吸收概率的同时，消除所有可能的非线性光学响应。这项工作不仅加深了我们对光-物质相互作用的理解，也为在非线性光学效应“缺失”下研究光物理和光化学过程提供了新途径。