分子超转子的完全控制、直接观测与研究

极快旋转的分子，其旋转能量显著高于任何其他自由度，被称为“超转子”。人们推测超转子可能表现出许多独特性质。理论研究表明，超快分子旋转可能改变分子从固体表面散射的特性，改变分子在外场中的轨迹，使超转子在碰撞中稳定，并导致气体涡旋的形成。提出了通过超快旋转实现分子冷却和选择性化学键断裂的新方法。将大量分子带入快速、定向和同步旋转是相当具有挑战性的。一种利用“光学离心机”加速分子旋转的有效方法已被提出并成功实现，但迄今为止仅报道了超转子的间接证据。在这里，我们展示了分子超转子的首次直接观测，并研究了它们的光谱、动力学和磁光性质。利用离心机技术，我们控制旋转激发的程度，并以高光谱和时间分辨率检测分子旋转。频率分辨检测使我们能够绘制出极端旋转能级的能量（比室温极限高两个数量级），并量化离心畸变的起始。飞秒时间分辨率揭示了高度相干的旋转动力学，在分子角动量较高时具有较低的退相干速率，以及由于旋转诱导的化学键拉伸导致的分子转动惯量增加。在外加磁场存在下，发现超快分子旋转导致分子系综的光学双折射。