高维神经网络势与系统性分子碎片化方法的精度比较：全反式烷烃的基准研究
化学物理
2021-03-25 v1
摘要
许多为表达大系统势能而开发的方法利用了原子相互作用的定域性。一个突出的例子是碎片化方法，其中对给定分子的重叠小碎片进行量子化学计算，然后在第二步中组合以得到系统的总能量。在此，我们将系统性分子碎片化方法的精度与 Behler 和 Parrinello 引入的高维神经网络（HDNN）势的性能进行比较。HDNN 势在思路上类似于碎片化方法，即总能量构造为依赖于环境的原子能量之和，这些原子能量间接源自电子结构计算。我们采用全反式烷烃作为基准集，其包含至多十一个碳原子，基于耦合簇理论水平。选择这些分子是因为它们允许对外推非常长链的可靠参考能量，从而能够评估两种方法对包含多达 10 000 个碳原子的烷烃所得能量。我们发现两种方法均预测出高质量的能量，且 HDNN 势相对于耦合簇参考给出更小的误差。
引用
@article{arxiv.2103.13087,
title = {Comparing the Accuracy of High-Dimensional Neural Network Potentials and the Systematic Molecular Fragmentation Method: A Benchmark Study for all-trans Alkanes},
author = {Michael Gastegger and Clemens Kauffmann and Jörg Behler and Philipp Marquetand},
journal= {arXiv preprint arXiv:2103.13087},
year = {2021}
}