用于甲烷热解及PAH生长的紧凑精确化学反应机理
化学物理
2023-11-03 v1
摘要
我们开发了一个可靠且紧凑的气相甲烷热解化学反应机理，该过程导致大型多环芳烃(PAH)分子的形成。该模型用于碳纳米结构合成（如炭黑和石墨烯薄片）的研究，包括 soot 生长动力学。带碳纳米结构合成的甲烷热解是一个两阶段过程，其中CH4向C2H2的转化先于PAH分子从乙炔的生长。我们提出了一个准确描述这两个阶段的单一化学反应机理。我们基于ABF机理构建了一个能够模拟甲烷热解两阶段的紧凑精确化学反应机理，该机理扩展了来自Tao小PAH分子机理的主要反应路径以及用于较大PAH分子（至多37个芳香环）的HACA路径。所得机理通过与多组可用的实验数据集比较进行了验证。对两个过程均与实验数据取得了良好一致。该机理在长停留时间下富甲烷混合物热解中的性能进行了测试，导致PAH分子的大量形成。结果表明，在化学反应机理中纳入较大PAH物种（至多A37）对于准确预测转化为PAH分子的碳分数以及混合物中相应的乙炔残余分数十分重要。
引用
@article{arxiv.2311.00910,
title = {Compact and accurate chemical mechanism for methane pyrolysis with PAH growth},
author = {Alexander Khrabry and Igor D. Kaganovich and Yuri Barsukov and Sumathy Raman and Emre Turkoz and David Graves},
journal= {arXiv preprint arXiv:2311.00910},
year = {2023}
}