电子结构分类与反应化学量子计算的状态制备

用于化学问题的量子计算需要构建与目标态具有足够重叠的引导态。由于易于获得的平均场态的重叠度对于多组态电子结构会降低，并且随着系统尺寸的增大而消失，我们在此研究了反应化学中状态制备的严重性。我们强调了传统方法（即使对于弱相关分子）的弱点，并突出了量子相位估计算法的优势。一个重要成果是引入了一种基于轨道纠缠信息的新电子结构分类方案。我们识别出两类多组态分子。第一类分子主要由少数几个行列式主导，常见于反应化学；而第二类分子则无法挑选出少数重要的行列式。第二类分子对传统方法尤其困难，是量子计算的最终目标。一些开壳层铁硫簇属于第二类。我们讨论了分子轨道基组的作用，并表明真正的第二类分子无论选择何种轨道基组都保持其类别属性，固氮酶的铁钼辅因子就是一个典型例子。我们强调，第二类分子可以通过开壳层中心或不饱和碳原子系统地构建。我们的关键结果是，对于所考虑的有限尺寸原子体系，基于低成本的近似电子结构信息，总是可以为反应化学的基态构建引导态。