石墨烯中圆偏振极紫外高次谐波生成

圆偏振极紫外（XUV）辐射对于手性敏感的光-物质相互作用研究极具兴趣。近期突破已实现由稀有气体高次谐波生成（HHG）产生此类光源。将 HHG 介质从气体拓展至固体（尤其是 2D 材料）的兴趣日益增长，因其对发展超紧凑固态光子器件及洞察材料自身电子性质大有前景。然而，迄今报道的由太赫兹至中红外场驱动的石墨烯 HHG 仅产生低阶谐波，且尚无圆偏振激光驱动的谐波。此处，利用含时密度泛函理论框架下的第一性原理模拟，我们表明在近红外激光激发的单层扩展石墨烯中可能产生延伸至 XUV 谱区的 HHG。此外，我们证明单一圆偏振驱动场即足以保证石墨烯中圆偏振 HHG。相应光谱反映了石墨烯晶体的六重旋转对称性。将石墨烯中 HHG 拓展至 XUV 谱区并实现圆偏振，是朝向新型纳米尺度阿秒光子器件发展及众多应用（如石墨烯与其他 2D 材料中超快手性与自旋动力学的光谱学研究和纳米尺度成像）的重要一步。