手性诱导自旋选择性——电子关联的作用

手性诱导自旋选择性约二十年前在螺旋分子中发现，是一种源于几何手性与自旋轨道相互作用之间相互作用的非平衡效应。基于该相互作用已提出若干模型哈密顿量，虽然它们能产生与实验观测相符的自旋极化输运性质，却同时依赖于不现实的自旋轨道相互作用参数取值。然而，很可能一个共同的缺陷源于所有这些模型都是无关联的、或单电子理论。因此，本文采用多体方法研究手性诱导自旋选择性，该方法允许非平衡条件并对关联态进行系统处理。相比于无关联模型中的相应结果，本征分子自旋极化增加了两个数量级或更多。此外，电子结构对变化的外部磁条件作出响应，从而能够比较分子所连接的两个(或一个)引线间针对不同自旋极化所提供的电流。使用实验可行的参数与室温，对于短分子链，此类电流间的归一化差异可达5–10%，明确表明在寻求该现象解释时包含电子关联至关重要。