二维金属有机框架中altermagnetism的化学工程
材料科学
2026-05-15 v1
摘要
altermagnetism代表一种新型共线反磁性，表现为非相对论性自旋分裂，无净磁化，由晶格对称性而非自旋轨道耦合（SOC）驱动。本文引入一种坐标驱动的化学策略，在二维平面四配位基Cr金属有机框架（MOFs）中实现altermagnetic（AM）自旋分裂。利用密度泛函理论（DFT）计算，我们展示将中心对称的吡啶（pyz）配体替换为非中心对称的唑啶（imz）链接器，可降低晶格对称性，从而实现最高可达65 meV的g波AM自旋分裂。此外，前沿分子轨道工程（FMOE）允许选择性配体自旋极化，导致在基于环状配体的二维MOFs中实现d波AM各向异性位移，自旋分裂最高可达83.9 meV。微观磁交换相互作用（J）分析表明，配体介导的相互作用占主导地位，优于金属-金属耦合，从而稳定AM有序系统。有趣的是，我们进一步确认AM自旋分裂在自旋谱图中显现，其中观察到手性磁矩分裂。最后，我们表明AM自旋分裂导致可实验检测的电荷到自旋转换，d波中表现为线性响应，g波中表现为允许的非线性效应。该工作建立了坐标化学作为控制二维MOFs晶格对称性的强大且灵活的途径，使其能够合理设计具有可调电子和AM属性的二维分子材料，用于下一代自旋电子器件。
引用
@article{arxiv.2512.14623,
title = {Chemical Engineering of Altermagnetism in Two-Dimensional Metal-Organic Frameworks},
author = {Diego López-Alcalá and Alberto M. Ruiz and Andrei Shumilin and José J. Baldoví},
journal= {arXiv preprint arXiv:2512.14623},
year = {2026}
}